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文獻(xiàn)速遞｜安徽大學(xué)SPT: 分子工程策略強(qiáng)化銅電極低濃度硝酸鹽電還原性能與穩(wěn)定性

所屬地區(qū)：安徽 發(fā)布日期：2025-06-12

發(fā)布地址: 北京

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第一作者：阮廣宇

通訊作者：汪啟年/張興

通訊單位：安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院/物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院

DOI：10.1016/j.seppur.2025.133839










全文速覽
銅基材料因其在水凈化和氮回收中優(yōu)異的催化活性而成為硝酸鹽（NO3?）電還原有前途的電極。然而，其在低濃度NO3?廢水（≤50 mg-N L-1）中的實(shí)際應(yīng)用受到銅浸出導(dǎo)致穩(wěn)定性差以及由于傳質(zhì)和質(zhì)子轉(zhuǎn)移受限導(dǎo)致性能不滿意的阻礙。基于此，本論文提出了一種穩(wěn)健的分子工程策略，即用聚多巴胺（PDA）對(duì)銅進(jìn)行表面改性，從而制備PDA改性銅電極（PDA-Cu）。該電極通過(guò)PDA誘導(dǎo)缺電子Cu位點(diǎn)的形成，增強(qiáng)NO??的吸附能力；利用PDA中的鄰苯二酚和氨基構(gòu)建質(zhì)子轉(zhuǎn)移網(wǎng)絡(luò)，從而強(qiáng)化質(zhì)子傳遞；同時(shí)，采用PDA層有效抑制銅的溶出，進(jìn)而提高電極的穩(wěn)定性。研究結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)銅電極相比，PDA-Cu在NH??法拉第效率方面提升了4.15倍，NH??產(chǎn)率則提高了12.27倍。此外，PDA-Cu還展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)用于ERN的高效穩(wěn)定的Cu基電極提出了一種引人注目的策略。






圖文摘要






引言
水體硝酸鹽污染是全球重點(diǎn)關(guān)注的問(wèn)題，不僅加劇了水體富營(yíng)養(yǎng)化而且威脅人體健康。電化學(xué)還原NO3?技術(shù)（ERN）在去除硝酸鹽的同時(shí)可以回收氨資源，展現(xiàn)出廣闊的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。銅基材料因其在水凈化和氮回收中優(yōu)異性能而成為NO3?電還原有前途的電極，但其在低濃度NO3?廢水（≤50 mg-N L-1）中因傳質(zhì)以及質(zhì)子轉(zhuǎn)移緩慢、銅溶出導(dǎo)致穩(wěn)定性差等問(wèn)題而應(yīng)用受限。本論文制備了PDA修飾銅電極（PDA-Cu），系統(tǒng)地評(píng)估了PDA-Cu在低濃度NO??溶液中的ERN性能，并闡明了PDA-Cu電極的催化機(jī)理。此外，長(zhǎng)期穩(wěn)定性評(píng)價(jià)和環(huán)境干擾分析進(jìn)一步證實(shí)了PDA-Cu電極的實(shí)際應(yīng)用可行性。




同位素標(biāo)記技術(shù)
圖文導(dǎo)讀

Fig. 2.?Confirmation of physicochemical properties of PDA-Cu. (a) Schematic of the PDA-Cu synthesis process. (b) XRD patterns, (c) FTIR spectrum, (d) TEM image and?particle size distribution, (e)?HRTEM image, and (f) TEM element mapping of the samples. (g) Cu 2p XPS spectra, and (h) Cu LMM Auger spectra of PDA-Cu and B-Cu. (i) UPS profiles of the samples. (j) Electron transfer from low-work-function Cu to high work-function PDA in PDA-Cu.


Fig. 3. ERN performance of the electrodes. (a) LSV curves of different electrodes in a 0.05 M Na2SO4 solution, with or without 30 mg-N L-1 ?. (b) ?, (c) kapp, (d) selectivity, and (e) ? and ? yield rate of ERN obtained from PDA-Cu with 30 mg-N L-1 ? at different potential. (f) ERN performance comparison between PDA-Cu and B-Cu. (g) 1H NMR spectra of 15 ?and 14 . (h) Comparison of ? and ? yield rate of PDA-Cu with reported ERN electrodes.


Fig. 4. Practical application evaluation of PDA-Cu for ERN. (a) ?, (b) ? yield rate, and EC at varying current densities. (c) ?, and (d) ? yield rate with different ? concentrations. (e) ? under varying environmental conditions. (f, g) Cyclic stability comparison between PDA-Cu and B-Cu. (h) ERN stability comparison of our work with reported electrodes under similar conditions. (i) Cu loss during cyclic stability testing for PDA-Cu and B-Cu. (j) Conversion efficiency of different steps in the NH4+ recovery process.



Fig. 5. Mechanistic studies. (a) kapp values at varying TBA doses. (b) Online DEMS results for ERN on PDA-Cu. (c) Proposed ERN pathway on PDA-Cu. (d) ERN performance of Cu-modified electrodes with varying functional groups. (e) OCP changes upon ? addition. (f) ? production activity from ERN versus ? concentration. (g) Zeta potential of different electrodes at pH 7. (h) EPR spectra of different electrodes at -0.55 V, with or without 30 mg-N L-1 ?. (i) Bode plot analysis of different electrodes at -0.55 V.






研究意義

本研究測(cè)試了PDA-Cu電極在30 mg-N L?1 NO??濃度和-0.55 V電勢(shì)下的ERN性能。研究結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)銅電極相比，PDA-Cu在NH??法拉第效率方面提升了4.15倍，NH??產(chǎn)率則提高了12.27倍。此外，PDA-Cu還展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。該電極在pH 5~11的范圍以及多種復(fù)雜水基質(zhì)中均能維持高效穩(wěn)定的性能，印證了其在實(shí)際應(yīng)用中的適應(yīng)性。本研究為通過(guò)分子工程策略提升ERN性能提供了新的范例，有利于環(huán)境修復(fù)和氮循環(huán)領(lǐng)域的發(fā)展。



文獻(xiàn)信息：

G. Ruan, Q. Wang*, M. Yuan, X. Cheng, B. Zhang, K. Zhang, L. Wang, C. Wu, X. Zhang*, Molecularly engineered copper electrodes with high activity and durability for nitrate electro reduction at low-concentration, Separation and Purification Technology, 2025, 375,133839.

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.133839



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